近日，昆明理工大学化学工程学院罗永明教授、何德东教授在丙烷脱氢制丙烯研究方面取得重要进展，相关成果以“Modifying the Charge-Density of Tetrahedral Cobalt(II) Centers through Carbon-Layer Modulation Promotes C-H Activation in the Propane Dehydrogenation Reaction (PDH)”为题，发表在国际化学顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》上。何德东教授和罗永明教授为论文共同通讯作者。

近年来，丙烷直接脱氢（PDH）反应被认为是最有前景的丙烯生产工艺之一，基于页岩气资源禀赋，云南省发展和改革委员会等多部门在《云南省新材料产业发展三年行动（2022-2024年）》中将丙烷脱氢催化剂的研发明确为重点任务之一。在PDH反应中，碳-金属结合能通常被认为是预测烷烃活化过程中碳氢键吸附能的描述符，并且与金属的d带中心相关。基于此，罗永明教授和何德东教授团队巧妙利用一氧化碳在金属钴上的歧化反应及其原位产生的碳层来调控活性Co(II)的电荷密度。相关实验和理论计算结果表明，预沉积的碳层降低了四面体Co(II)的电子密度，使其d带中心更接近费米能级，有利于丙烷脱氢反应中速控步骤C-H的活化。本研究为碳物种调控活性金属的电子环境和开发高性能钴基PDH催化剂的研究提供了新的学术视角，是罗永明教授和何德东教授团队继Nat. Commun., 14, 100, 2023后的又一项重要研究成果。

昆明理工大学为论文的第一和唯一通讯单位，该项研究工作得到了国家自然科学基金（重点/青年/地区），云南省基础研究基金等项目以及云南省创新团队、省高校重点实验室等平台的资助。

原文链接: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202408391