近日，化学工程学院先进环境功能材料创新团队关于甲烷/二氧化碳重整反应中抗硫中毒催化剂设计的最新研究成果“Sulfur-Accelerated Ceria Catalyst for Efficient CH₄/CO₂ Reforming: Unraveling the Special Role of Redox Functions and Its Reaction Mechanism”在美国化学会催化领域旗舰期刊《ACS Catalysis》发表。论文第一作者是我院何德东副教授，通讯作者为罗永明教授和严俊凯工程师，通讯单位为昆明理工大学化学工程学院。

CO₂和CH₄是造成温室效应的主要贡献者，CH₄干重整反应不仅解决CO₂过度排放问题，还为高附加值化学品（如合成气）的合成提供原料，具有重要研究意义与应用前景。 当下CH₄多来源于酸性天然气、沼气和焦炉煤气等，这些原料气中通常伴随着H₂S、COS和CS₂等含硫污染物，引发催化剂严重硫中毒失活。H₂S作为最强的工业催化剂失活剂，ppb级别就易引发催化剂硫中毒，该问题也是阻碍相关反应在工业中广泛应用的重要因素。基于此，设计抗硫、高效、耐用的重整催化剂具有重要的研究意义。

罗永明教授团队开发了一种硫加速的CeO₂催化剂用于H₂S气氛下CH₄干重整反应，结果发现H₂S的存在并没有导致CeO₂催化剂失活，反而还促进了该反应进行。在此基础上，团队利用相关原位表征技术（In-situ XPS、In-situ DRIFTS）并结合DFT第一性原理计算等手段，揭示H₂S促进作用主要是由于其与CeO₂之间发生高效氧化还原反应加速了晶格间氧迁移，形成更多的氧空位及Lewis酸性位点，二者协同作用促进了CH₄和CO₂的活化。研究成果不仅解决了干重整反应中催化剂硫中毒问题，同时也为高性能抗硫催化剂的研发提供理论指导。

研究工作得到了国家自然科学基金，昆明理工大学“双一流”科技专项，云南省基础研究基金等项目以及云南省创新团队、省高校重点实验室等平台的资助。

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c00752