近日,化学工程学院矿业固废高值资源化利用团队在钴单原子催化剂制备及活化PMS高效降解处理抗生素污染水体方面取得重要研究进展。研究成果以“Morphology-coordination dual engineering in cobalt single-atom catalysts: Steering peroxymonosulfate activation into selective 1O2 generation for efficient antibiotic degradation”为题,发表于环境与能源领域国际权威TOP期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》(影响因子IF=21.1)。昆明理工大学化学工程学院为论文第一完成单位。我院2022级硕士研究生李文豪和蔡秀楠讲师为共同第一作者,蔡秀楠讲师、周新涛教授以及北京工业大学邓积光教授为共同通讯作者。

日益加剧的抗生素污染已成为全球水环境治理的重大挑战与研究热点。基于过一硫酸盐(PMS)的高级氧化技术,因能够通过产生活性氧物种(ROS)高效降解有机污染物而备受关注。在多种ROS中,单线态氧(1O2)因其具有适中的氧化还原电位(2.2 V vs. NHE)、较强的亲电性以及对富电子污染物的优异选择性降解性能,被视为理想的降解介质。然而,传统催化剂普遍存在活性位点有限、自由基产生速率缓慢等瓶颈。尽管单原子催化剂(SACs)凭借高的原子利用率展示出潜在优势,但仍面临金属原子易团聚、1O2选择性偏低等难题,严重限制了其在实际水体修复中的推广应用。面对2025年全球抗生素污染物排放量持续攀升的严峻趋势,亟需开发能够高效且高选择性活化PMS的新型催化材料,以应对水环境污染控制的迫切需求。

团队创新性地提出了一种自组装束缚策略,成功构建了高效PMS活化单原子催化剂Co-N3B1。该策略通过将钴单原子锚定于硼掺杂碳氮化物载体,实现了从块体到空心管的结构重构,显著增加了PMS吸附位点;同时利用配位工程优化钴中心的电子结构,构建出高选择性的活性位点。得益于硼原子的协同作用,催化剂在降解四环素盐酸盐时表现出优异性能,反应速率常数达 1.337 min−1,1O2选择性高达98.55%。此外,该催化剂对多种抗生素均展现出广谱降解能力,去除率超过90%,循环使用10次后仍保持97.7%以上的效率,并具有极低的金属溶出量,展现出良好的稳定性。该研究为环境修复中实现活性物种的精准调控提供了新的普适性策略。
以上研究工作得到国家自然科学基金项目(22466024)、云南省基础研究计划项目(202501AU070157)、云南省兴滇英才支持计划青年项目(YNWR-QNBJ-2020–063)的资助。
论文链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125933