近日，昆明理工大学化工学院李坦博士与合作单位在锂金属电池研究领域取得重大突破。相关研究成果以“Li₂ZrF₆-based electrolytes for durable lithium metal batteries”为题发表在国际顶尖学术期刊《Nature》上。华南理工大学徐庆帅博士为论文第一作者，丘勇才、严克友教授领衔项目团队，严克友教授为通讯作者。昆明理工大学李坦博士、温州大学居治金教授为共同第一作者，浙江工业大学陶新永教授、中国科学院物理研究所李泓研究员、北京航空航天大学郭林教授为共同通讯作者。本研究由国家自然科学基金、重点研发计划及广东省创新创业团队等多项基金资助完成。

研究背景

锂金属电池因其理论比容量高（3860 mAh/g）和极低的电化学还原电位（-3.04 V），被认为是下一代高性能电池的核心技术。然而，商业化碳酸酯电解液与锂金属电极的兼容性较差，难以在负极表面形成稳定的固态电解质界面（SEI），导致锂枝晶的生长，显著影响电池的安全性与寿命。针对这一难题，本研究团队提出了构建富含t-Li₂ZrF₆晶体的SEI新策略。

研究亮点

创新电解液设计：通过电压驱动型电解液添加剂m-Li₂ZrF₆的解离释放功能离子ZrF₆^2⁻，在锂金属负极表面原位生成富含t-Li₂ZrF₆的SEI层。

理想SEI特性：t-Li₂ZrF₆-rich SEI具有高离子电导率、高电子绝缘性和高化学稳定性，其表面丰富的亲锂位点能有效促进锂金属的均匀沉积，抑制锂枝晶形成。

优异循环性能：使用m-Li₂ZrF₆添加剂的锂金属电池在超高电流密度和超高载量下，循环3000次后容量保持率仍达80%以上，展示了卓越的长循环稳定性。

机制解析与性能验证

研究通过密度泛函理论（DFT）计算和实验表征揭示了t-Li₂ZrF₆晶体独特的电子绝缘性、离子迁移特性和界面稳定性。在实际电池测试中，E-Li₂ZrF₆-N电解液不仅能有效抑制SEI层的破损，还可动态修复界面缺陷，显著提升全电池的倍率性能与循环寿命。

本研究为锂金属电池的实际应用提供了新思路，为开发高安全性、高能量密度的新型储能技术奠定了基础。

论文链接：https://doi.org/10.1038/s41586-024-08294-z