近日，化学工程学院磷化工团队祖运副教授、梅毅教授联合辽宁省石油化工催化科学与技术重点实验室宋丽娟教授团队围绕破译甲烷干重整在镍基纳米片分子筛催化剂上瞬态碳足迹的最新研究成果“Deciphering Transient Carbon Footprint for Methane Dry Reforming over Ni@S-1 Nanosheet Zeolite Catalyst”在环境和能源催化领域著名学术期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy（IF=20.2）发表。昆明理工大学化学工程学院为论文第一通讯单位，2022级硕士研究生张全淇为论文第一作者，祖运副教授为论文通讯作者。

甲烷干重整（MDR）制合成气（CO和H₂）已成为温室气体（CH₄和CO₂）的高容量利用和工业平台分子合成的桥梁。与贵金属作为活性组分相比，镍基催化剂具有活性高、资源丰富、成本低等优点，被认为在MDR反应中具有大规模工业应用的可行性。然而，该催化剂不可避免地面临着烧结和积碳两个共性问题。通过加强金属和载体之间的相互作用，可以提高催化剂的抗烧结性能，但碳沉积的挑战依然很艰巨。一般情况下，积碳会导致催化剂的线性和非线性失活，这是由于目前对关键的“瞬态碳”的定义不明确。一旦积碳速率超过碳移除速率，就会使易去除的“瞬态碳”转变为难以去除的“石墨化碳”，覆盖催化剂的活性位点，导致转化率下降。因此，为了减少难以去除的“石墨化碳”的出现，深入了解“瞬态碳”足迹对于设计性能更好、抗碳性更强的MDR催化剂至关重要。

基于此，磷化工团队巧妙地设计了面向b轴取向的Ni@S-1纳米片分子筛催化剂，有目的地诱导MDR反应中由于碳沉积引起的常见线性和非线性催化剂失活，以破译碳足迹。多项证据表明，由多个苯基环通过CH_x^*碎片的快速重排组成的“瞬态碳”是催化剂失活的关键风向标。据此，我们提出了“瞬态碳”生成与消除的动态平衡理论。这种平衡的实现很大程度上取决于金属Ni纳米颗粒与NiO_x(OH)_y的匹配度，两者源自于受纳米片厚度控制的1:1和2:1层状硅酸镍的演化。相比之下，所合成的Ni@S-1-60nm纳米片分子筛催化剂因具有最佳的Ni⁰/NiO_x(OH)_y比例，故展现出可观的MDR活性（CH₄: 79.8%；CO₂：86.5%）和耐久性（100 h）。这些发现衍生出了一条新的MDR反应路径，为开发高耐碳性催化剂提供了有价值的信息。

上述研究工作得到了国家自然科学基金（22362019）、云南省基础研究项目基金（202101BE070001-031，202301AT070445）、云南省“兴滇英才支持计划”青年人才专项以及云南省磷化工节能与新材料重点实验室平台的资助。

论文链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124722