近日,化学工程学院生物质化工彭林才教授团队和四川大学胡常伟教授团队综述了基于C-C键断裂和偶联策略实现碳水化合物高值化利用的最新研究进展,相关成果以“Toward Value-Added Chemicals from Carbohydrates via C−C Bond Cleavage and Coupling Transformations”为题发表在美国化学会催化领域旗舰期刊《ACS Catalysis》上。论文第一作者为我院青年教师张蕊博士,通讯作者为彭林才教授和胡常伟教授,昆明理工大学化学工程学院为论文第一通讯单位。
随着全球化石资源的日益枯竭以及节能减排、环境保护的呼声与日高涨,丰富可再生的生物质资源凭借清洁、低碳、可持续等优势倍受关注,对其进行开发与高效利用成为一个亟待解决的世界重大课题。纤维素和半纤维素等生物质基碳水化合物是自然界存在最多、分布最广的含碳可再生能源,通过催化转化可制备多种平台化学品、燃料和聚合物单体等。常规碳水化合物催化转化途径主要经脱水和C-C键断裂生成5-羟甲基糠醛/糠醛和乳酸/乳酸酯等平台化合物,近年来新发展了多种极具潜力的碳水化合物高值化利用途径,有望成为获取众多可替代石油基化工产品和液态燃料的重要手段。
基于此,该论文聚焦于总结分析通过C-C键断裂和偶联方式从碳水化合物合成多类型“非常规”精细化学品的最新研究进展,包括:1)糖类经C-C键断裂获得C2-C4含氧中间体,进而原位偶联加氢、氢解、氧化、亲核加成和胺化反应合成多种“非常规”高值化学品,如乙二醇、乙醇、C3-C4酮醇、乙醇酸和甲酸、C4骨架α-羟基酯、含N小分子等;2)受上述活性中间体转化的启发,总结了通过C-C偶联将具有相似结构的单糖直接转化为呋喃类化学品的重要研究发现。论文全面呈现了通过C-C键断裂和偶联的方式从碳水化合物原子经济地合成多种化合物的巨大潜力,并强调了该转化利用途径中高效催化体系构建的机遇和挑战,为今后从碳水化合物到精细化学品的研究发展提供科技指导。
上述工作得到了国家自然科学基金项目(22078139、22208137)和云南省杰出青年科学基金项目(202301AV070005)的资助。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c05734