可充电电池在可再生能源的转化和高效利用，实现人类社会的碳中和目标中发挥着重要作用。然而，由于商用电解液体系固有的热不稳定性，使其泄漏、燃烧甚至爆炸等安全事故屡见不鲜。固态聚合物电解质（solid polymer electrolytes, SPEs）被认为是解决安全隐患的理想方案。但是，SPEs极低的室温离子传导率（< 10^-6 S·cm^-1）和有限的界面相容性，阻碍了其商业化应用进程。相比之下，凝胶聚合物电解质（gel polymer electrolytes, GPEs）兼具液态和固态电解质优点，使其成为现行电解质体系可行的替代方案之一。

在此背景下，昆明理工大学化学工程学院磷化工团队提出了一种新的设计理念，即基于P-N协效阻燃的3D交联复合GPE。通过引入磷烯、自主研发的阻燃剂（DPM）及其带有的电负性功能团，策略性地调控聚合物骨架的分级结构，实现了Li⁺的双重加速传导和高效阻燃性能。开发的复合GPE具有较高的室温Li⁺传导率（1.263 mS cm^-1，20 ℃），良好的氧化稳定性（5.42 V vs. Li⁺/Li），并改善了Li⁺的传输能力（Li⁺迁移数达到0.53）。基于复合GPE的电池（LFP||Li、NCM||Li和LFP||石墨）在1 C倍率下表现出可优异的可逆容量保持率和库伦效率。研究进一步通过分子轨道能级和密度泛函理论（DFT）计算，揭示了Li⁺与聚合物基体的相互作用机制。

上述研究成果以“3D hierarchical fireproof gel polymer electrolyte towards high-performance and comprehensive safety lithium-ion batteries”为题发表在化学工程领域知名期刊Chemical Engineering Journal上。论文第一作者为磷化工团队2020级博士研究生杜依柔，昆明理工大学化学工程学院为论文通讯单位。该研究工作得到了国家自然科学基金（22268025）和云南省基础研究计划项目（202201AT070115, 202101AU070012, 202201BE070001-031）的资助。

论文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.146605