近日,昆明理工大学化学工程学院罗永明教授、何德东副教授在丙烷脱氢制丙烯的研究取得重要研究进展,相关成果以Illustrating new understanding of adsorbed water on silica for inducing tetrahedral cobalt(II) for propane dehydrogenation为题,发表在国际顶级学术期刊Nature communications上。
近年来,丙烯及其下游衍生物的消费量持续增长,丙烷直接脱氢制丙烯是提高丙烷利用效率、实现碳基能源高效利用的关键技术之一,具有广阔的实用前景及巨大的经济效益。目前,通过二氧化硅表面羟基锚定金属前驱体以获得高分散的金属活性位点在多相催化领域受到广泛关注。然而,二氧化硅载体上吸附水的特殊作用通常被忽视。基于此,罗永明教授团队首次阐明了羟基连接的吸附水对获得高分散四面体Co(II)的作用机制。结果表明,在充足的吸附水条件下,Co(NO3)2前驱体转化为[Co(H2O)6]2+中间体,促使高度分散四面体Co(II)在H2直接还原中逐渐形成。系列表征和理论计算进一步证实了[Co(H2O)6]2+中间体的存在及吸附水的重要作用,研制的催化剂对丙烷脱氢制丙烯展现出优异的催化活性。该研究工作为羟基偶联的吸附水在多相催化合成与应用过程中的关键作用提供了一个新的学术视角。
昆明理工大学为论文的独立完成单位,研究工作得到了国家自然科学基金(重点/青年/地区),云南省基础研究基金(重点/优青)等项目以及云南省创新团队、省高校重点实验室等平台的资助。
原文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-022-35698-0