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磷化工团队在Fuel报道分子筛锚定双金属催化剂用于丙烷脱氢

文章来源:李燕     发布时间:2021年08月31日     点击数:

丙烯是化学工业最重要的基本原料之一,过去5年年均增速为GDP的1.8倍。传统蒸汽裂解工艺丙烯产能严重不足且无法调控,必须寻求丙烯生产的替代工艺。丙烷脱氢(PDH)是一种非常有前景的生产丙烯的工艺过程,但通常依赖高价的Pt和有毒的Cr(VI)催化剂,这些催化剂往往由于金属烧结和严重的积炭而迅速失活。因此,在高效、低成本、环保的替代催化剂设计上实现突破将至关重要。

鉴于上述挑战,磷化工团队提出采用配体保护策略,巧妙地在硅基分子筛骨架上锚定了双金属位点,此类催化剂展现出高温稳定性和抗烧结能力。在可比条件下,Ni/Zn摩尔比为3:1的NiZn-S-1催化剂(0.2Ni0.06Zn-S-1)表现出优异的催化活性(丙烷转化率为32.5%,TOF为28.5min-1),丙烯选择性高(> 90%)。反应30小时后,催化剂失活率为0.0778 h-1,仅次于贵金属催化剂。在连续4次氧化还原循环后,该催化剂的催化性能几乎与新鲜催化剂保持一致。多种原位表征证实,双金属位点间协同作用有利于C-H键的选择性活化和丙烯脱附,减少了高石墨化程度焦炭的形成,从而提高了催化剂的稳定性。该研究中新型双金属位点催化剂的设计为今后开发经济和环保的替代性PDH催化剂提供了新的思路。

相关成果以“Bimetallic Ni-Zn site anchored in siliceous zeolite framework for synergistically boosting propane dehydrogenation”为题发表在能源化工领域国际权威学术期刊Fuel上。论文的第一作者为我院2019级硕士研究生黄承明,通讯作者为祖运博士和何德东副教授,昆明理工大学化学工程学院为第一单位。该研究工作得到了国家自然科学基金、云南省磷化工节能与新材料重点实验室等项目和平台的资助。

论文链接:https://doi.org/10.1016/j.fuel.2021.121790