利用深部煤层封存富氧燃煤烟气,既能够实现NOx、SO2和CO2的稳定地质存储,减少富氧燃煤工艺脱硫和脱硝成本,又具有提高煤层气采收率的潜力,一定程度上抵偿烟气封存成本。实际煤层多含有水,其显著影响煤层内部流体的吸附、扩散和流动行为,进而影响富氧燃煤烟气地质封存的实施效果。目前,涉及含水煤层条件下的富氧燃煤烟气地质封存研究较少。化学工程学院张登峰教授课题组先前已探究了富氧燃煤烟气关键组分一氧化二氮(N2O)于干燥煤样体上的吸附和解吸行为。基于上述工作,本研究将水分对流体吸附和解吸的影响纳入考察范围,具体探究水分对煤层封存N2O的影响。
该研究以不同变质程度煤为研究对象,通过比较干燥和平衡水煤样上的N2O吸附静力学和吸附动力学行为,探究了水分对N2O吸附/解吸过程的影响。研究表明:(1)Sips模型和双孔隙模型分别能够较好地预测N2O在平衡水煤样上的吸附静力学和动力学行为。实验结果和模型拟合结果均表明水分会显著削弱N2O在煤基质内部的吸附和扩散。上述结果归因于煤中原位水分与N2O分子在相同吸附位点(例如-COOH)存在竞争吸附,进而减少N2O吸附量。同时,水分会占据煤的孔隙通道并诱导煤基质溶胀,导致N2O在煤中的吸附扩散速率降低。(2)通过分析煤中N2O吸附/解吸滞后回环,证实水分同时削弱了N2O在煤中的物理吸附和化学吸附,即水分促进了吡啶氮、吡咯氮/吡啶酮氮、季氮和氧化态氮之间的相互转化。该研究阐明了富氧燃煤烟气地质封存需充分考虑煤层中原生水的影响,不仅有利于探明水分对煤基质封存流体的作用机理,也有利于推进富氧燃煤烟气地质封存的实际研发工作。
相关成果以“Influence of Water on Nitrous Oxide Adsorption and Desorption on Coals”为题发表于国际化工三大期刊Industrial & Engineering Chemistry Research上。论文的第一作者为我院2018级硕士研究生柳仕林,通讯作者为张登峰教授,通讯单位为昆明理工大学化学工程学院。该研究工作获得国家自然科学基金(41762013、U19B6003),中国石化页岩油气勘探开发重点实验室开放基金(G5800-20-ZSKFZY008)以及“十三五”国家科技重大专项(2016ZX05061)的资助。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.iecr.0c06264