近日,赵文波教授课题组在SO2捕集方面的最新研究成果“Entropy enthalpy compensation in the SO2absorption reaction and the optimal capture temperature range with amine alkyl siloxane as absorbent”在化工领域国际Top学术期刊Separation and Purification Technology上发表。论文的第一作者为我院2020级硕士研究生王凯,通讯作者为赵文波教授,通讯单位为昆明理工大学化学工程学院。
SO2是一种严重危害人们身体健康和生态环境的空气污染物,其排放的控制和处理技术越来越受到关注。目前工业中以石灰石-石膏法、醇胺法脱硫技术应用最多,但存在产生固废、吸收剂易挥发和解吸能耗大的缺点。利用离子液体(ILSs)和低共熔溶剂(DESs)脱硫可以解决SO2捕集过程中吸收剂挥发的问题,但这两类吸收剂粘度较大,实际应用受限。
在此背景下,赵文波教授课题组根据有机硅化合物结构可调的特点,设计了一系列用于吸收SO2的胺基硅氧烷。其中含有苯基的二丁基-(1,1,1-三甲基-3,3-二苯基二硅氧基甲基)-胺(DTMBA),由于分子中苯环引入的π-π作用,其热稳定性与离子液体和低共熔溶剂相当,同时兼具较低的粘度。胺基硅氧烷的反应焓变和熵变比ILs反应焓变和熵变更负。此外,胺基硅氧烷的焓变和熵变与文献报道的吸收剂对比,发现了熵焓互补现象,获得了相关方程
,其中371K称为等动力学温度。在此基础上,根据最优化函数max((n1-n2)×(-(n1-n2)/(T1-T2)),发现随着反应熵变的减小,最吸收和解吸温差先增大后减小;SO2循环吸收量逐渐增大到0.79 mol/mol时基本不再改变。在吸收压力为0.002 bar,解吸压力为1 bar的条件下,若要满足循环吸收量达到0.79 mol/mol,熵变值最大应为-201 J·mol-1·K-1。上述研究成果可为新型可实用SO2吸收剂的开发提供理论与技术参考。
以上研究工作得到了国家自然科学基金(22278198, 22068016, 21666011)以及云南省“兴滇英才支持计划”青年人才专项的资助。
论文链接:https://doi.org/10.1016/j.seppur.2022.122581