近日，昆明理工大学化学工程学院林资源高效转化与利用创新团队在CO2电还原研究领域取得重要进展，相关成果以“Reconstructing the interfacial hydrogen bond network for steering the reaction pathway for CO2 electroreduction on Cu catalyst”为题发表在环境与能源催化领域顶级期刊Appl. Catal. B: Environ. Energy（IF=19.7）上。昆明理工大学化学工程学院为论文第一完成单位，我院2023级博士研究生曾祥棵为论文第一作者，姚凯利博士和陕绍云教授为论文共同通讯作者。

电催化二氧化碳还原（CO2RR）制备高值燃料（如C2H4和CH4）是一条极具前景的碳中和路径。然而，该反应涉及多电子/质子转移，且C2H4与CH4路径共享*CO、*CHO等关键中间体，导致选择性（即法拉第效率：FE）调控极具挑战。其中，*CO加氢生成*CHO是上述两条路径分叉的动力学关键步骤，在中性/碱性电解液中，界面H2O是这一步骤的主要质子源。现有策略多从催化剂尺度的晶面、缺陷或杂原子修饰入手，以优化H2O的吸附解离行为，但往往忽视了界面H2O分子自身的微观结构对质子供给路径的决定性影响。

本研究创新性地提出一种界面H2O分子调控策略：通过在Cu基催化剂中引入不同化学状态的Al物种，分别构建两种截然不同的界面氢键网络（HBN）环境。原位红外光谱和理论计算表明：当Al以掺杂形式进入Cu晶格时（d-Al/Cu），其有助于在界面处构建高度连通的HBN，为质子穿梭提供快速通道，从而为*CO与溶剂H2O经Eley-Rideal（ER）机制直接反应营造了条件，有效促进C2H4的生成；当Al以Al2O3形式锚定于Cu表面时（s-Al2O3/Cu），界面HBN的连通性被显著破坏，大幅降低了H2O分子的解离能垒，由此产生丰富的*H，为*CO与*H经Langmuir-Hinshelwood（LH）机制的深度加氢路径提供了充足质子源，驱动CH4的高效生成。最终，在500 mA/cm2电流密度下，d-Al/Cu实现了59.6%的C2H4 FE，而s-Al2O3/Cu则获得了60.9%的CH4 FE，且两者均能稳定运行超过100小时，展现出优异的工业应用潜力。这项工作首次将界面HBN连通性作为决定*CO加氢路径的关键描述符，为CO2电还原产物的选择性调控提供了全新的“界面水工程”思路。

论文链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2026.127125

该工作得到了国家自然科学基金、云南省兴滇人才支撑计划产业创新人才项目、云南省基础研究项目、云南省兴滇人才支持计划青年人才项目、云南高校服务重点产业科技项目的资助。