近日,昆明理工大学化学工程学院林资源高效转化与利用创新团队在二氧化碳还原(CO2RR)催化剂研究领域取得重要进展,相关成果以“Pulsed Electrocatalysis on SnO2 Electrodes for Boosting Formate Selectivity and Activity during CO2 Electroreduction”为题发表在材料科学领域顶级期刊《Advanced Functional Materials》(IF=19.0)上。昆明理工大学化学工程学院为论文第一完成单位,我院2023级硕士研究生杨一航为论文第一作者,陕绍云教授和姚凯利老师为论文共同通讯作者。

随着二氧化碳(CO2)浓度的持续升高,其对全球环境的负面影响日益凸显。电化学二氧化碳还原反应(CO2RR)作为一种绿色转化途径,能够将 CO2 转化为高附加值化学品,因而受到广泛关注。在 CO2RR 中,催化剂的性能在很大程度上决定了整个系统的产物选择性、能量效率与长期稳定性。例如,SnO2 因其出色的析氢反应抑制能力,被认为是高效制备甲酸盐的优良催化剂。然而,在 CO2RR 反应过程中,SnO2容易发生自还原生成Sn,导致其催化活性与选择性显著衰减。因此,开发兼具高选择性与高活性的Sn基催化剂,对于推动 CO2RR 技术的实际应用具有重要意义。
针对这一挑战,本研究创新性地提出利用脉冲电催化调控策略,对SnO2施加交替的还原和氧化电位,维持 SnO2 高氧化价态的同时诱导氧空位的产生。原位光谱和理论计算研究表明高价态的Sn物种有利于促进 CO2 的活化,氧空位能够诱导表面产生适度的*OH物种,进一步显著降低 *OCHO 关键中间体的形成能垒。因此,脉冲诱导形成的Sn基催化剂在工业级电流密度下获得了优异的甲酸盐法拉第效率(600 mA/cm2,FE=90%),远高于纯Sn催化剂(100 mA/cm2,FE=81%)。论文DOI:10.1002/adfm.202425346。

该工作得到了国家自然科学基金、云南省基础研究面上项目、云南省兴滇英才支持计划产业创新人才项目、云南省兴滇英才支持计划青年人才项目的资助。